水系鋅離子電池憑借安全、無毒以及較高的理論容量，成為最具潛力的可持續(xù)儲能技術(shù)之一。在眾多水系鋅離子電池電極材料中，層狀釩氧化物具有晶體結(jié)構(gòu)可調(diào)、容量高等特點，是現(xiàn)階段廣泛研究的正極材料。基于離子或分子預(yù)插層策略可以有效解決正極材料的晶格空間不足、電子傳導(dǎo)性低等問題，從而進一步提升電池性能。然而，目前對插層型正極材料的研究多關(guān)注于層間空間膨脹對容量的貢獻。因此，發(fā)展先進的原位表征技術(shù)，從原子軌道方面深入理解由插層劑引起的電極材料內(nèi)在結(jié)構(gòu)變化，是未來高性能正極材料設(shè)計和開發(fā)的關(guān)鍵所在。
科研人員發(fā)揮同步輻射光源綜合性實驗平臺的優(yōu)勢，結(jié)合多種原位與非原位同步輻射譜學(xué)實驗技術(shù)，深入揭示了銨根離子插層，以及充放電過程中的可逆演變規(guī)律。研究發(fā)現(xiàn)，銨根離子插層在很大程度上誘發(fā)了釩—氧鍵的結(jié)構(gòu)畸變，進一步導(dǎo)致電子結(jié)構(gòu)的重排，促使軌道中空態(tài)的占據(jù)。這種軌道占據(jù)極大地提高了材料的電導(dǎo)率，聯(lián)合銨根離子插層后拓寬的層間距，從而顯著加速了鋅離子的轉(zhuǎn)移，實現(xiàn)了鋅離子電池的超高倍率性能。測試結(jié)果表明，在電流密度為200倍率時，銨根插層五氧化二釩正極材料的比容量仍維持在101.0毫安時每克，且充電時間僅需18秒。
該成果不僅從原子軌道方面對插層型五氧化二釩材料中鋅離子儲能機制的理解提供了依據(jù)，也為高性能鋅離子電池在快充儲能器件中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。
