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石墨烯包覆鋰合金 完美替代鋰金屬負極

發(fā)布日期:2017-07-13  來源:材料人

核心提示:近年來,新能源汽車市場的異軍突起迫切要求人們研發(fā)出兼具高能量密度和長使用壽命的動力電池,這主要是因為:傳統(tǒng)鋰離子電池(以
 近年來,新能源汽車市場的異軍突起迫切要求人們研發(fā)出兼具高能量密度和長使用壽命的動力電池,這主要是因為:傳統(tǒng)鋰離子電池(以石墨作負極,理論容量370 mAh/g)已不能滿足上述能源需求。

針對該棘手難題,具有較高能量密度的金屬合金電極(如Si、Sn、Al合金電極)被廣泛研究,但上述高容量合金電極作負極、鋰鹽(磷酸鐵鋰等,容量<200 mAh/g)為正極材料時,較低的電池容量大大削弱了其應(yīng)用前景。

此外,擁有較高比容量的鋰金屬(3860 mAh/g)作為電池負極時,使用過程的鋰枝晶問題、體積膨脹、高反應(yīng)活性(極易于水氣、空氣、電解液反應(yīng))成為了鋰金屬負極的詬病?;诖耍仙鲜龊辖痣姌O與鋰金屬以制備鋰合金電極(LixM,其中M=Si、Sn或Al),將有望提高電池的容量和使用壽命。

再者,將上述鋰合金電極(LixM)包覆于提高其在空氣中穩(wěn)定性能的材料之中的舉措,不僅能夠獲得高電化學性能的動力電池,也能夠降低材料的生產(chǎn)成本,可謂一舉兩得。

近日,斯坦福大學崔屹教授(通訊作者)團隊在Nature Nanotechnology上發(fā)表了題目為“Air-stable and freestanding lithium alloy/graphene foil as an alternative to lithium metal anodes”的研究成果。

研究人員首先將制備的鋰合金(LixM)納米顆粒包覆于具有優(yōu)異疏水性能、低氣體滲透性能的石墨烯(<10層)材料之中,隨后將鋰合金/石墨烯負極材料分別應(yīng)用于以LiFePO4、V2O5、S為正極材料的鋰電池中,并以鋰金屬負極、石墨烯負極做為參照實驗,高電流密度充放電使用情況下,測試了電池的電化學性能,并對負極材料進行了SEM、TEM、XPS、柔韌性和強度、疏水性表征。

結(jié)果表明:鋰合金/石墨烯作為負極的電池,高電流密度下充放電循環(huán)400次后,電池依然能夠保持初始容量的98%,這主要是因為:

(1)LixM合金材料能夠有效應(yīng)對嵌鋰-脫鋰過程所帶來的體積膨脹變化;

(2)包覆的石墨烯材料具有較好的疏水性能、較低的氣體滲透性能,提高了負極的穩(wěn)定性(防止與空氣、水、電解液的反應(yīng));

(3)對鋰硫電池而言,包覆的石墨烯材料抑制了多硫化合物與負極的反應(yīng),降低了正極硫活性物質(zhì)的損耗,得以保持電池的容量。

 

1. LixM /石墨烯材料微觀結(jié)構(gòu)及制備工藝

 

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a)左圖:LixM/石墨烯材料結(jié)構(gòu)(注:M= Si、Sn或Al,圖中緊湊的LixM納米顆粒包覆于石墨烯片層中,該材料具有良好的化學穩(wěn)定性(優(yōu)良的疏水性、較低的氣體滲透性);右圖:材料的柔韌性及可批量生產(chǎn)性;

b)LixM/石墨烯材料制備工藝:手套箱中溶解鋰金屬,加入適當化學計量比的M金屬顆粒攪拌獲得LixM顆粒,之后加入粘結(jié)劑苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)和石墨烯形成漿料,并涂覆于基板聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)上,剝落后獲得柔韌性良好、空氣中穩(wěn)定的LixM/石墨烯電極材料。

 

2. LixSi/石墨烯材料性能表征

 

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a)批量制備的LixSi/石墨烯材料照片(圖中比例尺5 cm);

b)低倍鏡下LixSi/石墨烯材料TEM圖(圖中比例尺 1um);

c)高倍鏡下LixSi/石墨烯材料中石墨烯邊緣層圖片(圖中比例尺 5nm);

d)石墨烯、松厚紙、鋰箔和LixSi/石墨烯四種材料的單軸拉伸測試曲線(旨在獲得材料的機械強度和柔韌性);

e)LixSi/石墨烯材料的XRD圖譜;

f)和g) LixSi/石墨烯材料的SEM俯視圖和橫截面圖(圖中比例尺分別為2、20um)。

 

3. LixSi/石墨烯材料的穩(wěn)定性

 

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a)石墨烯(包覆材料)、SBS(粘結(jié)劑)的疏水性測試;

b)上圖:LixSi/石墨烯材料化學穩(wěn)定性圖示(不易于空氣中的H2O、CO2、O2反應(yīng));下圖:包覆在石墨烯片層中間的LixSi顆粒SEM圖(圖中比例尺1 um);

c) 鋰箔負極片、LixSi/石墨烯負極片在空氣中的化學穩(wěn)定性實驗對比照片;

d) LixSi/石墨烯負極片耐溫性能的考察(圖中黑色、紅色曲線分別為室溫下、烘干(800C和6h)后電池材料的電壓-容量曲線);

e) LixSi/石墨烯負極片耐干燥室氣氛(干燥室的露點溫度為-50 0C)性能的考察(圖中黑色、紅色曲線分別為電極材料未暴露、暴露于干燥室氣氛2周后電池材料的電壓-容量曲線);

f) LixSi/石墨烯負極片耐空氣中H2O性能的考察(圖中黑色、紅色曲線分別為未暴露于空氣、暴露于空氣中(相對濕度20~60%,時間3天)后電池材料的電壓-容量曲線);

 

4. 電池的電化學性能測試和LixSi/石墨烯材料嵌鋰-脫鋰圖示

 

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a)厚度分別為19um、42um 的LixSi/石墨烯負極半電池第一次放電(脫鋰過程)過程中的材料電壓-容量曲線;

b)石墨烯負極半電池、LixSi/石墨烯負極半電池在不同電流密度下循環(huán)400次后的電學性能;

c)LixSi/石墨烯材料嵌鋰-脫鋰圖示(右側(cè)SEM圖中比例尺2um);和e)LixSi/石墨烯- LiFePO4電池(全電池)與Li - LiFePO4電池(半)的充放電性能曲線對比;

 

5. LixSi/石墨烯-硫電池與鋰-硫電池的電化學性能對比

 

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a)電池正極碳材料包覆活性物質(zhì)硫的SEM圖(圖中比例尺為5um);

b)電池正極碳材料包覆活性物質(zhì)硫的TEM圖,插圖為放大的碳材料邊緣晶格(兩圖中的比例尺分別為200nm和10nm);

c)LixSi/石墨烯- 硫電池與鋰-硫電池的電學性能對比;

d)兩種體系電池充放電50次后, LixSi/石墨烯負極片與鋰負極片的XPS表征(上邊兩圖為鋰負極材料結(jié)果、下邊兩圖為LixSi/石墨烯結(jié)果);

 

【小結(jié)】

 

通過將LixM(M= Si、Sn或Al)包覆于石墨烯片層中,獲得了LixM/石墨烯電極。較之于前人研究的金屬合金-鋰鹽、金屬合金-五氧化二釩電池,該電池體系提高了電池的能量密度,循環(huán)性能優(yōu)異(循環(huán)400次后,電池容量依然是初始容量的98%),延長了電池的使用壽命;較之于鋰-硫電池體系,該電池體系能夠有效抑制多硫化合物與負極的反應(yīng),降低了多硫化合物的穿梭效應(yīng),提高了電池的容量。

尚需進一步提高該材料在空氣中的穩(wěn)定性,接下來可在LixM/石墨烯材料上沉積氧原子或氟原子層,提高材料的穩(wěn)定性和操作簡單性,以便高效地、經(jīng)濟地、環(huán)境友好地使用動力電池。


 
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