完美的石墨烯具有極高的載流子遷移率和廣泛的應用前景。圍繞著高質量石墨烯的制備，化學氣相沉積法被廣泛采用。然而，所制備的大面積石墨烯中普遍存在多層石墨烯孤島，如何制備大面積純單層高質量石墨烯，一直是領域內關注的難點與熱點。 

 

中國科學院院士、中科院化學研究所有機固體院重點實驗室研究員劉云圻團隊長期圍繞石墨烯等二維材料的可控制備及性能開展研究，取得了系列成果（ACS Nano 2018, 12, 1778–1784; Adv. Mater. 2019, 31, 1805582; ACS Nano 2020, 14, 9320–9346)。 

 

近期，該團隊開發了一種“循環電化學拋光結合高溫退火”的方法，成功制備了大尺寸（4×32 cm2）單晶Cu（111）基底（圖1），并對過程中晶粒長大與晶界演變相關機制進行了研究。Cu(111)晶面與石墨烯具有極低的晶格失配率，是石墨烯定向生長、無縫拼接成高質量薄膜的理想襯底之一。在此基礎上，采用兩步碳源濃度供給的“自下而上選擇性刻蝕”策略成功制備了大面積單層單晶石墨烯（17 cm2），所得實驗結果與密度泛函理論（DFT）計算和相場模型模擬的選擇性刻蝕過程吻合較好。此外，團隊與丹麥科學技術大學研究人員合作，采用太赫茲時域光譜（THz-TDS）技術對石墨烯的電學性質及其均勻性進行表征，結果表明所得樣品載流子遷移率較高且電學均勻性好，薄膜平均面電導率為2.8 mS，大面積平均載流子遷移率為6903 cm2V–1s–1。相關研究成果于近期發表在Advanced Materials上（圖2）。

圖1 （a）循環拋光退火示意圖；（b）選擇刻蝕樣品拉曼面掃圖；（c）轉移到基底上的大面積純單層石墨烯；（d）太赫茲時域光譜測試結果

 

圖2 同期論文插頁